長(zhǎng)波紅外光指的是8到15 μm波段的紅外光，應(yīng)用領(lǐng)域包括超快分子光譜學(xué)、強(qiáng)場(chǎng)光物質(zhì)物理學(xué)等。這一波段的脈沖主要通過(guò)二氧化碳激光器和固體介質(zhì)中的頻率轉(zhuǎn)換產(chǎn)生，二氧化碳激光器的參數(shù)優(yōu)秀，但體積大、維護(hù)難；基于晶體的光參量放大或差頻產(chǎn)生在10 μm以下表現(xiàn)優(yōu)秀，但在長(zhǎng)波段存在效率低的問(wèn)題。受激拉曼散射是一種應(yīng)用廣泛的頻率下轉(zhuǎn)換技術(shù)，常用于產(chǎn)生1.2 μm及以下的近紅外波段的脈沖。氣體分子的振動(dòng)退相時(shí)間在百皮秒以上，當(dāng)脈沖的寬度在皮秒以下時(shí)，所引發(fā)的受激拉曼散射是瞬態(tài)的，其強(qiáng)度僅與脈沖能量有關(guān)，因此可以通過(guò)引入啁啾降低峰值功率的方式避免自相位調(diào)制的影響。對(duì)啁啾脈沖而言，脈沖激發(fā)氣體分子需要時(shí)間，受激拉曼散射發(fā)生在脈沖的后沿，如圖1(a)所示。

此時(shí)有部分光譜未參與散射，斯托克斯光的光譜較窄，壓縮后得到的脈沖寬度大。可以通過(guò)雙脈沖的方式解決這一問(wèn)題，如圖1(b)所示：兩個(gè)時(shí)間間隔百皮秒以內(nèi)、正交偏振的脈沖先后在氣體中傳播；經(jīng)第一個(gè)脈沖激發(fā)后，對(duì)第二個(gè)脈沖而言介質(zhì)中存在大量激發(fā)后的氣體分子，也就是聲子，從而在前后沿均產(chǎn)生較強(qiáng)的受激拉曼散射，S偏振的斯托克斯光可經(jīng)偏振器件和雙色鏡濾出。波段更長(zhǎng)的斯托克斯光需要?dú)怏w分子具有較大的振動(dòng)頻移，氫分子較為合適。使用1064 nm泵浦光進(jìn)行兩級(jí)拉曼散射即可獲得9.2 μm的斯托克斯光。為了改善效率和脈沖質(zhì)量，使用單次受激拉曼散射產(chǎn)生長(zhǎng)波紅外光，則需要泵浦波長(zhǎng)在1.8 μm以上[1]。

圖1 單脈沖和雙脈沖激發(fā)受激拉曼散射[1]

當(dāng)泵浦波長(zhǎng)大于1.8 μm時(shí)，氫分子的轉(zhuǎn)動(dòng)拉曼增益變得顯著，但可以通過(guò)波導(dǎo)結(jié)構(gòu)將其抑制。在自由空間中，當(dāng)氣壓大于5 bar，泵浦波長(zhǎng)大于2 μm時(shí)將以轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)對(duì)應(yīng)的拉曼散射占主導(dǎo)，而在空芯光纖中，S型色散曲線使得轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)對(duì)應(yīng)的泵浦、斯托克斯和反斯托克斯光達(dá)成相位匹配，及時(shí)消耗轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)對(duì)應(yīng)的聲子從而抑制斯托克斯光的產(chǎn)生。由于轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)的相位匹配波長(zhǎng)比振動(dòng)更低，可以在長(zhǎng)波長(zhǎng)部分使得振動(dòng)能級(jí)對(duì)應(yīng)的受激拉曼散射占主導(dǎo)。仿真表明，與單脈沖相比，雙脈沖情況下，斯托克斯光的光譜較寬，可壓縮的脈寬較窄，脈沖能量也較高。

但是，兩種情況下的Strehl比，也就是實(shí)際和變換極限脈沖的峰值功率之比均較低，基底較大，光譜的抖動(dòng)也較大，同時(shí)，考慮到兩個(gè)脈沖的總能量，轉(zhuǎn)換效率并沒(méi)有提升。康奈爾大學(xué)的Yi-Hao Chen等人提出可以減小第一個(gè)泵浦脈沖波長(zhǎng)，采用雙波長(zhǎng)雙脈沖的方案來(lái)解決這些問(wèn)題，如圖2所示[1]。在雙波長(zhǎng)雙脈沖方案中，第一個(gè)脈沖僅用于激發(fā)氫分子，所激發(fā)聲子頻率與脈沖波長(zhǎng)無(wú)關(guān)，可以減小第一個(gè)脈沖的波長(zhǎng)，從而抑制反斯托克斯光，提升脈沖質(zhì)量，同時(shí)提升拉曼增益，降低對(duì)脈沖能量和光纖長(zhǎng)度的要求，此外還降低了單個(gè)光子的產(chǎn)熱量。

圖2 雙波長(zhǎng)雙脈沖的受激拉曼散射[1]

圖3展示了波長(zhǎng)分別為0.8 μm和2 μm，能量均為2 mJ和5 mJ，變換極限脈寬均為50 fs，展寬至10 ps的雙波長(zhǎng)雙脈沖在充有20 bar氫氣、芯徑為300 μm的空芯光纖中進(jìn)行受激拉曼散射的模擬結(jié)果。圖3(a)展示了總光子數(shù)、泵浦光子數(shù)、斯托克斯光子數(shù)和反斯托克斯光子數(shù)隨傳播距離的變化情況，第一個(gè)脈沖主要發(fā)生頻率下轉(zhuǎn)換，產(chǎn)生斯托克斯光，而第二個(gè)脈沖中則同時(shí)產(chǎn)生斯托克斯和反斯托克斯光，但以斯托克斯光占主導(dǎo)，這是通過(guò)調(diào)整第一個(gè)脈沖的波長(zhǎng)和氣壓，從而修改相位匹配條件實(shí)現(xiàn)的。圖3(b, c)展示了斯托克斯光的光譜和時(shí)域波形，光譜較寬，抖動(dòng)較小，壓縮后脈寬可達(dá)88 fs，Strehl比為0.8，脈沖能量為420 μJ。

圖3 雙波長(zhǎng)雙脈沖方案模擬結(jié)果[1]

圖4(a-d)分別展示了雙波長(zhǎng)雙脈沖方案的量子效率，相對(duì)峰值功率，Strehl比和脈沖能量最大時(shí)的模擬結(jié)果，其中相對(duì)峰值功率代表模擬結(jié)果與第二個(gè)脈沖完美轉(zhuǎn)換為斯托克斯脈沖時(shí)峰值功率的比。從圖中可以看出，當(dāng)0.8 μm脈沖的能量高于1 mJ時(shí)即可充分激發(fā)氫分子，使得2 μm脈沖的受激拉曼散射具有較高的量子效率。當(dāng)2 μm脈沖能量較低時(shí)，不足以產(chǎn)生斯托克斯光，能量較高時(shí)則受自相位調(diào)制的影響，使得相對(duì)峰值和Strehl比降低。當(dāng)0.8 μm脈沖能量較高時(shí)，將激發(fā)級(jí)聯(lián)受激拉曼散射，產(chǎn)生具有多種波矢的聲子，干擾2 μm脈沖的受激拉曼散射過(guò)程。當(dāng)兩個(gè)泵浦脈沖能量均較高時(shí)，斯托克斯脈沖的Strehl比降低為0.5。黑色虛線框出了Strehl比和產(chǎn)生效率較高的參數(shù)區(qū)間。

圖4 雙波長(zhǎng)雙脈沖方案的參數(shù)優(yōu)化

在單波長(zhǎng)雙脈沖方案中，Strehl比和產(chǎn)生效率是不能同時(shí)達(dá)到最優(yōu)的，當(dāng)?shù)谝粋€(gè)脈沖太弱時(shí)，不足以充分激發(fā)氫分子，使得第二個(gè)脈沖產(chǎn)生斯托克斯光的效率較低；當(dāng)?shù)谝粋€(gè)脈沖太強(qiáng)時(shí)，其自身產(chǎn)生的斯托克斯光所激發(fā)的聲子與第二個(gè)脈沖達(dá)成相位匹配，引起第二個(gè)脈沖產(chǎn)生較強(qiáng)的反斯托克斯光，與斯托克斯光干涉，降低了Strehl比。總的來(lái)說(shuō)，在長(zhǎng)波紅外波段，雙波長(zhǎng)雙脈沖受激拉曼輻射存在峰值功率高、光譜寬、穩(wěn)定、脈沖質(zhì)量好的優(yōu)點(diǎn)，但需要前端光源可以產(chǎn)生同步的不同波長(zhǎng)的高能量脈沖，裝置較復(fù)雜，總效率比單波長(zhǎng)方案低，適用于對(duì)峰值功率和脈沖質(zhì)量要求高的應(yīng)用場(chǎng)景。